辛酉十一年自正月至四月，由玉山深入赣境，叠克吉安、瑞州等城，进至湖北武昌县。五月，北路英王等西进乏力，复受英人之绐，侍王、刘官芳等各部亦挫，清湖北巡抚胡林翼发兵阻之，军饷复被夺。乃退守赣中，接应李世贤军。八月，回师铅山河口，翼王部将童容海、吉庆元等以军二十万自桂来投。乃令李世贤取浙东，自领大军南下，十一月，克复杭州。先是，苏南多降卒，多团练，多枪船匪帮，秀成概抚之。时永昌徐氏联络熊、李等，预谋叛乱，而苏州守将陈坤书以扰民惧祸，逃往常州，天王思分忠王兵势，乃封陈坤书护王，众建诸侯，以少其力。此滥封之渐也。
天王又命秀成取上海。秀成照会外夷，令毋助清为虐。是时，北京条约连署，外夷齐助清军。壬戌十二年三月，连陷嘉定、青浦，进犯太仓。自松江至上海，连营百余座，皆有其军把守。四月，秀成大破洋兵清兵于太仓，踏敌营三十余，获洋枪洋炮不计其数。追亡逐北，斩法将卜罗德于奉贤南桥，困嘉定，败援军，下青浦，生擒常胜军副统领法尔思德，百余营寨，一时破散。常胜军瑟缩松江城内。是时洋人望帜披靡，军威大盛，上海破在旦夕。
时曾国荃犯天京，数十日内，自安庆陷芜湖、巢县、无为、运漕、和州、东、西梁山、太平关，抵秦淮河，驻雨花台。天王一日内颁诏者三，令秀成即刻撤兵回援。秀成以湘军新到，不欲撄其锋，拟自苏浙解粮，源源济京，依托坚城，缓缓图之，俟其气竭，乃一举歼之。天王大怒，再诏严责：“三诏追救京城，何不启队？尔意欲何为？尔膺重任，知朕法度否？若不遵诏，国法难容！令莫仕暌专催起马，启奏朕知！”秀成无如何也。六月，召补王、堵王、襄王、首王、来王、奉王等计议，会于建平，欲集侍王、护王等十三王，合力救天京。初，天王颇疑外臣，欲强枝弱本，拔秀成、玉成部多人为王，以分其权。秀成令不能行。乃颁《会议辑略》饬众曰：“如欲奋一战而胜万战，须联万心而作一心。”遂交割苏、浙之权，送老母家眷回天京为质，抒天王之疑忌。复张榜安民，并剿灭枪船水匪，以靖后方。乃于八月，分兵二路，一由秣陵关，一由板桥善桥。九月，围雨花台。曾国藩为之心烂胆碎。然湘军有水师，弹药补给易，得久持。太平军须陆运，十月，天渐寒而冬衣不至，天京又无粮，强攻四十日，功败垂成。
天王乃欲进北攻南，以解天京围，强令秀成弃南岸之敌而渡江攻北。秀成不能争。时常熟已叛，湘军临城，不得已，留一部牵制清军，自率大军，于十三年二月渡浦口。至六安州，皖北兵灾不已，青黄不接，无粮可购，军中既乏粮，以草果腹，死者相继。仓促南返。适逢江水暴涨，清军以船炮截击，太平军死亡枕籍，九洲要塞，以此丧失。此一役，秀成折兵数万，精锐丧半。天国失九洲及江北，湘军乘虚又克雨花台，天京围困渐成。
既归，众怨沸腾，天王不得已，加真忠军师，留守天京。先是，秀成北征，清李鸿章淮军合戈登洋枪队，自上海连陷太仓、昆山、吴江，犯苏州。左宗棠湘军合法人常捷军，自赣取金华、绍兴，围富阳，迫杭州。苏、杭各将日日飞文前来。秀成屡奏，请救苏、杭，皆不准。爰至八月初，复以老母为质，始得出京。苏州水道纵横，旱道虽畏洋炮，尚足抗衡；水师木船，难敌洋船铁艘，以是败绩。秀成亲出阊门，屯扎马塘桥，取犄角势，暂保苏州。欲回天京，面陈迁都之策，正计议间，郜永宽、汪安钧等畔杀苏州守将慕王谭绍光。初，秀成先察之，曰：“今主上蒙尘，我亦不能留尔等。若有他心，我乃国中有名之将，何人敢包我投乎！” 郜等咸曰：“王且宽心，我等万不负义。自幼蒙带至今，敢有他心！若有他心，不与王共此数年苦。”秀成以相从多年，不忍诛之，遂养此变。
十一月，苏州既失，秀成在马塘桥，闻之即上常州；无锡又失，乃暂扎丹阳。李世贤兵屯溧阳，劝其往，别作他谋，秀成不从，轻骑连夜回京。次日，上殿启奏，分剖大势，力主让城别走。天王震怒，严责之，犹跪而苦谏：“曾九得雨花台，绝南门之道；得江东桥，绝西门之道；得七瓮桥，今东门外安寨，掘深壕，屯重兵，则粮道断绝。京中人心不固，俱是朝官，战兵无有。老者多，少者多，妇女者多，费粮费饷者多，若不依臣所奏，灭绝定也！”天王又严责云：“朕奉上帝、天兄圣旨下凡，作天下万国独一真主，朕之天兵，多过于水，何惧曾妖者！朕铁桶江山，无预尔事。尔既畏死，欲外逃，任尔；欲在京，任尔。勇王掌朝，幼西王出令。有不遵者，诛之！”秀成曰：“乞一刀杀我，先死殿前，以明我志，免受后日之辱！”天王仍不从。含泪而出朝门。次日，天王自知其过，赐龙袍以安其心。秀成召部众千余，自是守城一月有余。甲子十四年新正，欲出京，阖城男女流涕相挽，遂止。时常州、丹阳、嘉兴诸城皆陷，坐困城中，力不能及。
初，京中粮将绝，秀成奏之，天王云：“合城俱食甜露，可以养生。”咸曰甜露安可食。天王乃身自食之，饬众遵行。城内穷家俱向秀成哭求，秀成忧急。七八月之间，尚有银米，令暂将穷家民户以及各穷苦官兵之家，开册给付，以救其生。造册者七万余；十二月，钱米都尽，苏、杭又失，京城困紧，力不能持。秀成发家存米谷赈饥民，又变卖妇女首饰充军资，亦不济。洪家私党犹潜谮之。天王责以不谙国体。秀成密令开城门，准百姓出城逃生，十数万之众以此得生。不意洪姓所用守门之粤人，杀百姓而取其财，秀成怒，斩杀数人，乃止。
天王又令出入俱用天父天兄上字样，军称天军，民称天民，国称天国，营称天营，兵称御林兵。恣行封赏，至一城王爵者两千七百余，天王府老阍卒亦侧其列。封王既多，无可改移，乃头上加三点以为“小王”。众更不服，多有他图，人心遂离散无涯矣。
二月，湘军合围之势成。天王仍疑忌之。政事俱交洪仁达提理，城门要隘亦其发人巡掌。己则不问军民之事，闭深宫不出。凡接奏，辄言天说地。国事糜烂不可救，而城外之兵日日逼紧，守营守城，俱无人可用。妻舅宋永祺劝其降，事发，补王莫仕暌囚之。疑愈重，旦夕防之。四月，天王病重。天王之病，因甜露起，又任病任好，不好亦不服药，且喜食冷，最好油煎蜈蚣。廿一日，遂死。长子洪天贵福登基。时军粮已绝，兵又自乱。曾国荃沿城开垅，不能处处防之，神策门连被放倒二次，城不可守。
六月初五日，秀成知城破在即，夜袭曾部先锋朱洪章大营未果。初六日午时，清军以火药轰塌城墙，破紫金山龙颈，一拥而入，太平军不能敌，将士多死之。幼主并两幼弟奔朝门，抱秀成问计。秀成含泪别母，欲护幼主上清凉山暂避。于初更时分，假作清兵，突袭太平门缺口，得脱者千余人。分之为二，让坐骑于幼主，令前队护之急走，自领后队以抗追兵。血战一昼夜，马不能行，与众相失，至曙，只身走入方山顶破庙。
时方山之贫民知天京陷落，伏于山，思掩执天朝官兵取利，然一见秀成，尽皆流涕下拜，重匿之破庙中。遂取珠宝分赐之。秀成不肯剃发变装以逃，曰无以对我将士。另有奸民陶大兰贪鄙，风闻之，亦来分润，两造喧哗，为清军侦之，遂为所执。山民杀陶大兰及捕秀成之亲兵，投案自承，曾国藩义而遣之。
秀成至，曾国荃深憾于雨花台九十日之攻围，挺身离座，持锥乱刺之，势若狂犬。流血淋漓。秀成神色不变，大呼曰：“曾九！各家做各家事，何须如此！” 赵烈文探之，问将来之事。秀成曰：“有死而已。顾江南江北，数十万部众无可归依，得以尺书遣散之，则九泉无憾，欢乐归阴矣。”
曾国藩犹深惮之。时方酷暑，囚以木笼，中纳小桌，令做供状。秀成乃忍死，思有以垂诫后世，奋笔疾书，叙天朝立国丧乱之前后，凡八万言，十日而成。劝曾宽赦将士，收为己用。列天朝乱政者十：曰扫北败亡，曰临清州之败，曰湘潭之误，曰东王与北王自相残杀，曰天王与翼王君臣相忌，曰不信外臣，曰主不铨政，曰封王太滥，曰不用贤才，曰立政无章。书至“如知……”，斩决令至，乃掷笔叹曰：“人事已尽，死可无憾。”解往刑场，谈笑自若，作绝命词十句，付监刑者庞省三，叙尽忠之意，从容赴难。年四十二。
秀成既殉难，湘军于其余部，多给票遣散。清律谋逆罪至重，不问首从骈戮之。秀成之功大矣哉。
论曰：秀成于天朝诸王中以谋略称，曾国藩屡恨指其狡。观其救镇江、解京围，两破江北江南大营，多谋之名，良不虚也。其谋不成，实天数不回，屡梗于洪某。而持危扶颠，尽心效死；开城门以放百姓，让骏马以护幼主，挟湘军以全部众，其忠义仁爱，有足多者。夫慷慨成仁易，从容就义难，观其于酷暑之月，忍遍体之伤，囚系木笼，十日而成八万言，中述天朝十乱，甚有理致，其尤难者，岂足为玷邪？又何必哓哓争其为真降、假降也！